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具有明确活性的金属多相催化剂用于CO2电催化还原

2022-05-19 来源:丹东农业机械网

具有明确活性的金属多相催化剂用于CO2电催化还原

由于人类活动所产生的大约35到40亿吨的二氧化碳每年直接释放到大气中,根据美国国家海洋和大气管理局的报道,全球大气中的二氧化碳浓度从1990年的353ppm逐渐上升到2019年的409ppm。2019年的二氧化碳浓度水平和工业化前的相比较已经达到147%,并仍在加速增长。这大规模的二氧化碳排放造成了“温室效应”,导致全球变暖的主要驱动力是气候变化,这种气候的变化甚至会引起很多物种的灭绝中国机械网okmao.com。因此,为了维持全球大气中二氧化碳的平衡,各种脱碳技术,碳封存技术,以及发展碳循环利用等一系列的已经开发出将二氧化碳转化为其他非温室气体的方法去解决这个问题。

分子电催化CO2还原反应(CO2RR)是其中一种很有前途的方法,因为它可以支持可再生能源的产出。优化CO2RR系统需要找到高效的催化剂,以及电解系统。现在有一些方法来帮助了解电催化过程,如与太阳能或热能的耦合,最近,清华大学王训课题组的一篇综述工作发表在先进能源材料上,讨论了具有明确活性金属位点的催化剂。这些催化剂将金属阳离子固定在化学性质明确的表面基底上,如金属有机框架,共价有机框架,多氧酸盐,或固定在化学性质明确的分子催化剂的导电基板上。对催化剂的结构有一个清晰的认识再去了解催化反应的过程,这样可以对结构和反应相关性有更好更深的理解,反过来说,也有助于设计更好的催化剂。

该工作内容分为单原子催化剂,金属有机框架基的催化剂,共价有机框架基的催化剂,异构分子催化剂,硼基催化剂和多金属位点催化剂等6个方面的催化剂展开叙述,该几种催化剂的发展现状、挑战与趋势都做了论述。多相催化剂中明确的活性金属位点在二氧化碳电还原中起着至关重要的作用。它们的活动中心也有相似的原子结构,如定义明确的金属位点和可控的协调环境,从而表现高活性和对CO2RR的专一选择性。基本研究表明,这些催化剂可以作为模型系统,以更好地去了解催化机理。然而,这些活性金属位点在多相催化中仍然存在稳定性不足,电导率差,甚至浸出的问题。基材的不均匀性,MOF和COF抑制CO2分子接近的每个活性金属中心。此外,大多数金属催化位点的真实状态过程需要进一步确定。更重要的是,高成本限制了他们在实验室研究以外的商业应用。尽管存在上述挑战,但各不相同具有明确的活性金属位点的催化剂仍然具有很大的活性。

图1. a) CO2转化电催化技术的发展。b)多相催化剂中有前途的活性金属位点

对光耦合电催化CO2RR方向发展

相关论文:

D. Yang, B. Ni,* and X. Wang*,Heterogeneous Catalysts with Well-Defined Active Metal Sites toward CO2 Electrocatalytic Reduction,Adv. Energy Mater. 2020, 10, 2001142.

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